1903年，俄國拒絕從中國東北三省撤軍，東京留學生自發組織「拒俄義勇隊」（后更名為「軍國民教育會」），蘇曼殊亦加入其中。軍國民教育會規定，成員必須每月義務捐款四角，曼殊生活拮据，可每次都捐一到兩元。為培養軍事人才，他與廖仲愷等人組織牛込區的留日學生成立義勇隊，每天清晨到大森操場，由黃興教授槍法，練習射擊。

1902年，蘇曼殊經馮自由介紹，加入了陳獨秀、蔣百里等創立的愛國組織青年會。次年，曼殊由橫濱僑商保送，轉學至成城軍校，學習陸軍，立志做ｒead•９9ｃｓw•cｏｍ一個殺敵的軍人，與蔡鍔為先後校友。

南京陸軍小學學生革命思想甚為活躍。有一次，國文教員鍾某赴滬，蘇曼殊代其授課，學生王某的作文多有指斥清政府之語。曼殊批改完畢，在文末寫了一個「密」字，並將王某叫到其卧室，告誡王某，不要這樣顯露，以免招來不測之禍。

江南新軍徵兵，蘇曼殊、伍仲文多次與標統趙聲商量，並幫助趙翻譯了一些軍事資料。某次席間，伍仲文問曼殊道：「佛弟子私參軍制，不是要動殺機嗎？」曼殊答：「住兵衛國，必九九藏書出自徵兵制度，參与這件事，也是一種善行啊！」

蘇曼殊參加革命活動，遭到了表兄林紫垣的反對，林停止了對曼殊的資助，迫使他放棄革命活動。9月上旬，曼殊決定放棄學業，回國投身革命。臨行前他作詩兩首贈別恩師湯國頓，其中一首為：「海天龍戰血玄黃，披髮長歌覽大荒。易水蕭蕭人去也，一天明月白如霜。」曼殊還給林紫垣留了一封「遺書」，稱抵達上海即跳黃浦江，以表達對林阻擾其革命的憤懣之情。

抵達上海后，蘇曼殊先由友人安排，到蘇州吳中公學社任教，曾https://read.99csw.com應同事包天笑之請，為其繪《撲滿圖》扇面。撲滿是泥制的貯錢罐，丟入銅錢只進不出，只有等積滿后撲碎了它才可取出。這幅圖一語雙關，撲滿者，撲滅滿族的清朝也。

1913年7月21日，蘇曼殊以個人名義在《民立報》上發表了詞鋒凌厲的《釋曼殊代十方法侶宣言》討伐袁世凱，檄文稱：「……自民國創造，獨夫袁氏作孽作惡，迄今一年。擅操屠刀，殺人如草；幽薊冤鬼，無帝可訴。……今直告爾：甘為元兇，不恤兵連禍結，塗炭生靈；即衲等雖以言善習靜為懷，亦將起而褫爾九*九*藏*書之魂！爾諦聽之！」檄文發表后，曼殊遭到上海護軍使鄭汝成的通緝，遂避到杭州。

1907年，到南京策反新軍的革命黨人孫毓筠（光緒帝師孫家鼐的曾侄孫）因事情泄露被捕后，被端方以美人計籠絡，圈在端方督署的後花園。黨人擔心孫變節，遂舉章士釗寫信敬誡。章斟酌再三，覺得不好拿捏措辭輕重，難以落筆，於是委託蘇曼殊捉刀。曼殊寫下七絕一首雲：「小樓春盡語絲絲，孤負添香對語時。寶鏡有塵難見面，妝台紅粉畫誰眉？」以「春愁」比興，提醒讀信人勿忘往日「恩愛」。南京光復后，孫毓筠獲釋，出任革九-九-藏-書命軍江浙聯軍總部副秘書長，但袁世凱稱帝時，又參与組建「籌安會」。曼殊「妝台紅粉畫誰眉」，可謂對其一生的讖問。

香港傳聞哥老會龍頭楊洪鈞、李雲彪被康有為折辱，從惠州剃度后剛回到香港的蘇曼殊義憤填膺，向陳少白泣訴道：「康有為欺世盜名，假公濟私，聚斂錢財，污辱同志，凡有血氣，當殲除之！」並向陳藉手槍。陳忙勸阻，告知槍支都是有登記的，不能輕易外借，如果有意外，則牽累不少。曼殊失望而去。

蘇曼殊與浙江光復會的秋瑾、陶成章、龔未生等人很是熟稔，故光復會曾通令會員，尊曼殊為文化導師。